Die Bibliothek befand sich ursprünglich im Palais Liechtenstein in der Herrengasse. 1788 bis 1792 wurde der barocke Vorgängerbau zuerst unter der Leitung des fürstlichen Architekten Joseph Meissl d. Ä. (1730–1790) und dann unter der des fürstlichen Architekten Joseph Hardtmuth (1758–1816) von Grund auf umgestaltet und galt von da an als der bedeutendste frühklassizistische Bau in Wien. Kurz vor dem Abriss des Palais (ab 1912) wurde neben dem Bücherschatz der Fürsten von Liechtenstein auch die wertvolle Einrichtung der Bibliothek, als ein Glanzstück der klassizistischen Ausstattung, für den heutigen Standort, die Herrenappartements des Gartenpalais in der Rossau, adaptiert.
Die Bronze-Kandelaber und einige der bronze-imitierenden Gipsbüsten berühmter Philosophen gehören noch zur originalen Ausstattung aus der Herrengasse.
Die Bibliothek umfasst heute ca. 100.000 Bände, die sämtliche Bereiche der Naturwissenschaften und humanistischen Studien vom 15.– 19. Jahrhundert widerspiegeln.
Johann Michael Rottmayrs (1654–1730) barocke Freskenausstattung entstand zwischen 1705–1708 und zeigt Das Opfer des Aeneas, Die Übergabe des Goldenen Vliesses an Jason und die Greifenfahrt des Alexander.

Das "Buch des Monats" entstammt jeweils der fürstlich-liechtensteinischen Familienbibliothek, die eine der bedeutendsten Privatbibliotheken der Habsburger Monarchie war, und dokumentiert die bibliophilen Interessen des Fürstenhauses seit dem 16. Jahrhundert.

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Die Sala Terrena ist das Entrée des Gartenpalais Liechtenstein und war nach der Art italienischer Palastbauten als offene Halle konzipiert. Vom Ehrenhof des Palais gelangte der Besucher noch bis Ende des 19. Jahrhunderts direkt in den Garten im Norden, allein Gitter schlossen den Raum ab.

Am 30. Oktober 1705 beauftragte Fürst Johann Adam Andreas I. von Liechtenstein den Salzburger Maler Johann Michael Rottmayr (1654–1730) mit der Freskierung der Decken im Erdgeschoss und in den Treppenhäusern. Das Wissen um Rottmayrs Freskierung der Treppenhausdecken ging beinahe verloren.

Der Herkulessaal bildet einen weiteren Höhepunkt auf dem Museumsrundgang. An der Decke dieses mit einer Fläche von 600 m2 grössten profanen Barocksaals in Wien, der einen geeigneten Rahmen für diverse Veranstaltungen bietet, schildert das monumentale Fresko von Andrea Pozzo (1704–1708) Leben und Taten des griechischen Helden Herkules und gibt den Blick in den olympischen Götterhimmel frei.

Inspiriert von der byzantinischen Ikonenmalerei übernahm im 13. Jahrhundert die Toskana eine führende Rolle in der Entwicklung des Tafelbildes. So entstanden in Italien die ersten Altarbilder und die ersten privaten Andachtsbilder. Die in der Predigt hochaktiven Bettelorden initiierten damals eine verstärkte religiöse Aktivität des Laien. Das Tafelbild ermöglichte einen Zugang, der nicht ausschliesslich an theologische Bildung und Sprache gebunden war. Einzigartig in der Wiener Museenlandschaft sind die Werke der italienischen Malerei des frühen 14. Jahrhunderts, z. B. des Sienesen Naddo Ceccharelli oder des in Rimini tätigen Giovanni Baronzio. Neben exquisiten Objekten der Bildhauerei des 15. Jahrhunderts ist in diesem Saal als Beispiel für die umfassende Möbelsammlung der Fürstlichen Sammlungen ein süddeutscher Fassadenschrank aus dem 16. Jahrhundert ausgestellt. Den Charakter der Fürstlichen Sammlungen prägte seit jeher auch ein grosses Interesse an kunsthandwerklichen Gegenständen. Bereits die in den Jahren 1613, 1615 und 1620 angelegten Inventare erwähnen neben Möbeln und Textilien auch Gold- und Silberobjekte sowie diverse Prunk und Schaustücke, deren praktischer Nutzen letztlich von zweitrangiger Bedeutung war. Im Deckengemälde stellt der venezianische Maler Antonio Bellucci (1654–1726) Das wandelbare Glück dar. Die Stuckdekoration stammt von Santino Bussi (1664–1736).

Die Fürstlichen Sammlungen sind reich an Beispielen der Porträtkunst des 15. und 16. Jahrhunderts. Schriftliche Quellen belegen einen intensiven künstlerischen Ideenaustausch zwischen dem Norden und dem Süden in jener Zeit. Dieser basierte auf dem Transfer von Bildern und der weit reichenden Reisetätigkeit der Künstler und fand seinen Niederschlag auch in der Porträtmalerei. Der Verismus des Nordens, also die wirklichkeitsgetreue, geradezu unverfälschte Darstellungsweise, trifft auf den Kolorismus des Südens: Cranach trifft auf Raffael. Die ausgestellten Bildnisse zeigen Vertreter verschiedener Gesellschaftsschichten und Berufsgruppen und bilden somit einen Spiegel der Wesenszüge der damaligen Gesellschaft. Ihre Präsentation reicht formal vom engen, schlichten Büstenausschnitt bis zum ganzfigurigen Repräsentationsbildnis.

Paolo Pagani und Girolamo Forabosco repräsentieren die religiöse Historie des italienischen Barock. Mit Sebastiano Ricci und Pompeo Batoni lebt die antike Mythologie in neuer Monumentalität wieder auf. Die Verbindung aus kräftigen Farben und theatralischer Bewegtheit gibt den uralten Themen eine zeitgemässe Form.

Der Decius Mus-Zyklus ist der erste von insgesamt vier Zyklen im Schaffen des Peter Paul Rubens und wurde bereits unter Fürst Johann I. von Liechtenstein 1807 in der Grossen Galerie aufgehängt. In der Antikenüberlieferung war diese Historie ein mehrfach zitiertes exemplum virtutis, ein Beispiel für besonders tugendhaftes Handeln. Adrian de Fries, der kaiserliche Hofbildhauer, Zeitgenosse und Landsmann von Rubens, schuf die beiden Bronzen Christus im Elend und Der Heilige Sebastian für Karl I. von Liechtenstein, der als erster der Familie 1607 in den erblichen Fürstenstand erhoben wurde. Sie zählen zu den ältesten Beständen der Fürstlichen Sammlungen. Die drei Deckengemälde des klassizistischen Malers Marcantonio Franceschini (1648–1729) aus Bologna thematisieren den Götterhimmel.

Mit der Eröffnung des LIECHTENSTEIN MUSEUM im Jahr 2004 ist ein grosser Teil der über 30 Werke des Peter Paul Rubens (1577–1640) aus den Beständen der Fürstlichen Sammlungen nach Wien zurückgekehrt. Der Schwerpunkt liegt auf den frühen Werken des Meisters, die zwischen 1602 und 1620 entstanden sind. Der Italienaufenthalt (1600–1608) bedeutete eine künstlerische Zäsur in seinem Schaffen: Plastisch stark ausgearbeitete Figuren, monumentale Kompositionen, eine kräftige Farbigkeit.

Das 17. Jahrhundert gilt in den Niederlanden als das Goldene Zeitalter der Malerei. Neben der Historie, der Darstellung religiöser, historischer oder mythologischer Inhalte, ist die Gattung des Porträts sehr gefragt. Peter Paul Rubens gilt nicht nur aufgrund grossformatiger Historien mythologischen Inhalts als Hauptmeister der flämischen Malerei, sondern auch aufgrund wichtiger Porträts. Die Gegenüberstellung mit den Porträts von Anthonis van Dyck, seinem wichtigsten Mitarbeiter, zeigt, dass dieser in der psychologischen Schilderung Rubens in nichts nachsteht. Nach dem Tod der beiden flämischen Meister wird Frans Hals neben Rembrandt zum wichtigsten Vertreter der Gattung des Porträts in den Niederlanden.

Die Technik der "Commessi di pietre dure" geht auf antike Vorbilder zurück und entfaltete sich gegen Ende des 16. Jahrhunderts in Florenz zur vollen Blüte. Man nennt sie daher auch "Florentiner Mosaik". Wie in einer "Kunstkammer" umgeben das Prunkmöbel einzigartige Kunstkammerobjekte aus kostbaren Materialien wie Elfenbein oder Rauchtopas. Das Rundbild der Decke Die Aufnahme des Adonis in den Olymp stammt von Marcantonio Franceschini (1648–1729) aus Bologna. Die Stuckausstattung gestaltete Santino Bussi (1664–1736).